2. 非线性光学基础

量子光源的工程实现,本质上是在介质中“安排”光与物质的非线性相互作用。无论是自发参量下转换(SPDC)产生纠缠光子对,还是四波混频(FWM)产生压缩态或双光子态,其物理起点都可以归结为介质极化强度对光场的非线性响应。理解这一响应,需要从极化率张量、相位匹配和耦合波方程三个层面入手,它们分别回答“介质能做什么”“过程能否高效发生”“输出如何随传播演化”三个问题。

一、二阶与三阶非线性极化率张量

在线性光学中,极化强度 P 与电场 E 成正比。当光强足够高时,介质响应出现高阶项,可写为:

P_i = ε₀( χ⁽¹⁾_ij E_j
          + χ⁽²⁾_ijk E_j E_k
          + χ⁽³⁾_ijkl E_j E_k E_l + … )

其中 χ⁽²⁾ 为二阶非线性极化率张量,χ⁽³⁾ 为三阶非线性极化率张量。张量阶数决定了参与相互作用的光波数量:二阶过程涉及三个光波(如倍频、和频、差频、SPDC),三阶过程涉及四个光波(如自相位调制、交叉相位调制、FWM)。

张量的分量结构由介质对称性决定。对于具有中心对称的介质(如熔融石英、硅),χ⁽²⁾ 的所有分量在电偶极近似下为零,因此不能用于SPDC;而 χ⁽³⁾ 仍然存在。这正是量子光源设计中材料选择的第一道约束:需要二阶过程时,必须选用非中心对称晶体,如铌酸锂(LiNbO₃)、偏硼酸钡(BBO)、磷酸钛氧钾(KTP)或周期极化铌酸锂(PPLN)。

以SPDC为例,泵浦光子(频率 ω_p)在二阶介质中分裂为信号光子(ω_s)和闲频光子(ω_i),满足能量守恒 ω_p = ω_s + ω_i。其相互作用强度正比于有效非线性系数 d_eff,而 d_eff 由 χ⁽²⁾ 张量分量与光波偏振方向共同决定。工程上常通过选择晶体切角和偏振配置,使 d_eff 尽可能大。例如,PPLN 利用周期极化翻转 χ⁽²⁾ 符号,使准相位匹配下的有效非线性系数可达约 14–17 pm/V(示例量级,具体随波长和温度变化),远高于许多体块晶体的双折射相位匹配方案。

二、相位匹配条件

即使介质具有足够的非线性系数,若参与光波之间动量不守恒,能量也无法在传播过程中持续转移。相位匹配条件即动量守恒:

Δk = k_p - k_s - k_i - (2π/Λ) = 0

其中 k_j = n_j ω_j / c 为各光波波矢,Λ 为周期极化光栅周期(准相位匹配时引入)。Δk 偏离零的程度决定了转换效率随传播距离的衰减:当 Δk ≠ 0 时,信号光功率沿传播方向呈 sinc²(ΔkL/2) 形式振荡,相干长度 L_c = π/|Δk| 是能量开始反向流回泵浦的特征距离。

量子光源设计中,相位匹配不仅影响亮度,还直接影响光谱纯度和纠缠质量。对于SPDC,若信号与闲频光子的联合谱振幅不可分离,则光子对在频率上存在关联,会降低与原子、腔或探测器的模式匹配度。通过设计晶体长度、泵浦带宽和温度,使 Δk 在信号-闲频频率组合上近似为常数,可实现“群速度匹配”或“光谱可分离”条件,从而产生高纯度单光子源。这是相位匹配从“效率问题”上升为“量子态质量问题”的典型体现。

SPDC 相位匹配与耦合波演化示意 泵浦光 ω_p, k_p 非线性晶体 χ⁽²⁾ 周期极化 Λ / 温度 T / 切角 θ 相位匹配 Δk = k_p − k_s − k_i − 2π/Λ 信号光 ω_s, k_s 闲频光 ω_i, k_i 能量守恒:ω_p = ω_s + ω_i 动量守恒:Δk → 0 耦合波方程(慢变振幅近似) dA_s/dz = i κ_s A_p A_i* e^(−iΔkz) dA_i/dz = i κ_i A_p A_s* e^(−iΔkz) dA_p/dz = i κ_p A_s A_i e^(+iΔkz) κ ∝ d_eff · 泵浦振幅;Δk 控制能量流向与振荡周期 转换效率随传播距离的演化 z η Δk = 0(准相位匹配) Δk ≠ 0(相干振荡) L_c = π/|Δk| 量子光源设计约束 材料对称性 → 选 χ⁽²⁾ 晶体 相位匹配 → 亮度与谱纯度 耦合波 → 增益与带宽

三、耦合波方程与量子光源的工程约束

相位匹配解决了“能不能高效转换”,耦合波方程则描述“转换如何随传播距离增长”。在慢变振幅近似下,SPDC 的三波耦合方程可写为:

dA_s/dz = i κ_s A_p A_i* e^(−iΔkz)
dA_i/dz = i κ_i A_p A_s* e^(−iΔkz)
dA_p/dz = i κ_p A_s A_i e^(+iΔkz)

其中 A_j 为各光波慢变振幅,κ_j 正比于 d_eff 和泵浦振幅。在泵浦未耗尽近似下,信号与闲频光从量子真空涨落中放大,增益 G 与 d_eff²、泵浦功率和晶体长度平方相关。对于连续波泵浦,SPDC 产生的光子对率近似正比于 d_eff² P_p L² sinc²(ΔkL/2)。

这些关系直接转化为量子光源的设计约束。第一,亮度与 d_eff² 成正比,因此高 d_eff 材料(如 PPLN、PPKTP)在低泵浦功率下即可获得可用计数率。第二,光谱带宽由相位匹配函数的 sinc² 宽度决定,晶体越长,带宽越窄,但同时对温度、波长和极化周期的容差越苛刻。第三,泵浦功率不能无限提高,因为多光子对发射概率随增益指数上升,会引入噪声并破坏单光子纯度。工程上通常将平均光子对数控制在约 0.01–0.1 每脉冲(示例范围),以平衡计数率与多光子污染。

以一个典型 PPLN 波导 SPDC 源为例:泵浦波长 775 nm,信号与闲频约 1550 nm,极化周期约 19 μm(示例值),晶体长度 20 mm,温度控制在 40–60 ℃ 范围内调节相位匹配。若 Δk 偏离 0.5 rad/mm,则相干长度约 6.3 mm,转换效率在 20 mm 内经历约 3 个振荡周期,输出显著下降。因此温度稳定性通常需优于 0.1 ℃,极化周期误差需控制在亚微米量级。

设计检查要点:选材料先看对称性是否允许目标过程;算相位匹配时同时检查能量守恒与动量守恒;评估耦合波增益时,把 d_eff、长度、泵浦功率和 Δk 容差放在一起权衡,而不是单独追求某一项最大。

综上,二阶与三阶极化率张量决定了可选材料与过程类型,相位匹配决定了效率与光谱质量,耦合波方程则把材料参数、泵浦条件和几何尺寸连接为可计算的输出。量子光源设计中的许多取舍——晶体长度、极化周期、温度控制精度、泵浦功率上限——都可以从这三层关系中推导出来,而不是依赖试错。