2. 量子点单光子发射物理基础
要理解量子点单光子源为什么能“按需”发射单个光子,必须回到半导体量子点的能级结构、激子复合路径以及自旋态这几个物理起点。量子点单光子源的所有工程指标——纯度、不可分辨性、效率、发射波长——最终都由这些微观机制决定。本节从能级出发,逐步建立从载流子注入到单光子出射的完整物理图像。
一、量子点的三维受限与能级离散化
半导体量子点通常由窄带隙材料(如 InAs、InGaAs)嵌入宽带隙材料(如 GaAs、AlGaAs)中形成,载流子在三个空间方向上都受到势垒限制,尺寸小于体材料的激子玻尔半径。以 InAs/GaAs 自组装量子点为例,其典型高度约 3~5 nm、底面直径约 15~25 nm,而 GaAs 中激子玻尔半径约 10 nm 量级,因此三个方向均进入强量子受限区。
三维受限的直接后果是态密度由体材料的连续抛物线分布变为一系列离散能级。用无限深势阱近似,能量本征值可写为:
E(nx,ny,nz) = Eg + ħ²π²/(2m*) · (nx²/Lx² + ny²/Ly² + nz²/Lz²)
其中:Eg 为体材料带隙,m* 为有效质量,Lx/Ly/Lz 为三个方向受限尺寸
受限尺寸越小,能级间距越大。对 InAs/GaAs 量子点,基态激子发射波长通常在 900~1300 nm 范围,具体由尺寸、应变和组分共同决定。能级离散化带来两个关键结果:一是发射线宽窄,二是能级间距远大于室温热涨落(kBT ≈ 26 meV),使单光子发射在较高温度下仍可保持。
二、激子、双激子与复合路径
量子点中电子和空穴的复合以激子为单位。最基本的态是中性激子 X(1 电子 + 1 空穴),其复合发射一个光子。当量子点中注入两个电子和两个空穴时,形成双激子 XX(2 电子 + 2 空穴)。双激子复合分两步:先复合一个激子发射一个光子,留下一个激子;该激子再复合发射第二个光子。两步发射的光子能量不同,因为双激子态存在额外的库仑相互作用能。
双激子束缚能 ΔE_XX 定义为:
ΔE_XX = E(X) + E(X) - E(XX)
其中 E(X) 为激子态能量,E(XX) 为双激子态能量
对 InAs/GaAs 量子点,ΔE_XX 典型值为 1~5 meV,表现为双激子发射线相对激子发射线有能量偏移。这一偏移是判断双激子发射的重要依据,也是单光子纯度分析中需要区分的谱线特征。
除中性激子外,带电激子(trion)也是常见态。带负电激子 X⁻ 由 2 电子 + 1 空穴组成,带正电激子 X⁺ 由 1 电子 + 2 空穴组成。带电激子复合同样发射单光子,但其能级因额外载流子的库仑作用而偏移。在实际器件中,通过调节栅压或掺杂浓度,可以选择性地让量子点处于中性激子或带电激子发射状态。
三、单光子发射机制与纯度判据
量子点单光子发射的核心机制是“单激子态只含一个电子-空穴对,复合后只发射一个光子”。但实际器件中,如果量子点中同时存在双激子或更高阶多激子态,就可能一次发射多个光子,破坏单光子纯度。因此,单光子源的工作条件通常要求量子点处于单激子态,或通过能级工程和注入控制抑制多激子占据。
单光子纯度的实验判据是二阶关联函数 g²(τ)。对于理想单光子源,g²(0) = 0,表示不可能同时探测到两个光子。实际测量中,g²(0) 小于 0.5 即证明单光子发射占主导;当前优质 InAs/GaAs 量子点单光子源的 g²(0) 可低至 0.01~0.05。g²(0) 的物理来源包括:双激子发射、背景光、探测器暗计数以及量子点周围电荷噪声。
另一个关键指标是不可分辨性,由光子波包重叠度决定,通常用 Hong-Ou-Mandel 干涉可见度衡量。理想单光子源要求两个连续发射的光子完全不可分辨,干涉可见度接近 1。实际中,声子耦合、电荷涨落和激子精细结构分裂都会降低可见度。
四、精细结构分裂与自旋态
中性激子 X 由电子和空穴组成,电子自旋为 1/2,空穴自旋为 3/2(重空穴)。在量子点中,电子-空穴交换相互作用使激子态分裂为四个子态:两个亮激子态(总自旋投影 ±1)和两个暗激子态(总自旋投影 ±2)。亮激子态可辐射复合发射光子,暗激子态辐射复合被禁戒,寿命长得多。
两个亮激子态之间的能量差称为精细结构分裂(Fine Structure Splitting, FSS)。FSS 来源于量子点形状不对称和应变各向异性。对 InAs/GaAs 量子点,FSS 典型值为 10~100 μeV,部分量子点可低至几 μeV。FSS 的存在导致两个亮激子态发射的光子偏振方向不同(通常沿 [110] 和 [-110] 晶向),且能量略有差异。
FSS 对单光子源的影响体现在两方面:一是使激子发射线展宽或分裂,降低光谱纯度;二是破坏光子不可分辨性,因为两个偏振态的光子波包不完全重叠。因此,降低 FSS 是量子点单光子源工程的重要目标,常用方法包括:选择高对称性量子点、施加磁场调控、应变工程以及温度调节。
自旋态方面,电子自旋和空穴自旋的初始化与操控是自旋量子比特的基础。在单光子源中,自旋态影响激子复合的偏振特性。通过圆偏振光激发,可以选择性地初始化电子自旋态,进而控制发射光子的偏振。这一机制将单光子源与自旋光子接口联系起来,是量子网络和量子中继的重要物理基础。
总结来看,量子点单光子发射的物理基础可以归纳为一条清晰的链条:三维受限导致能级离散化 → 激子与双激子态形成 → 单激子复合发射单光子 → 精细结构分裂和自旋态影响发射特性。理解这条链条,才能在后续器件设计中准确判断哪些参数需要优化、哪些机制需要抑制。